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均溶自由基化学在化学合成中具有许多与异溶离子化学明显不同的断键和成键的固有特征. 在过去的几十年中, 自由基反应作为构建分子结构的新合成手段已得到越来越多的探索. 这些努力的结果可能会影响有机合成的计划和实践. 而自由基化学提供了巨大的潜力, 反应性和选择性的控制是许多自由基反应合成应用的主要障碍. 除了分化的多个竞争途径，通常共存于一个激进的过程, 控制自由基反应中的各种选择性提出了艰巨的挑战. 这在教科书中很好地说明了Wohl-Ziegler反应中烯丙基碳氢键的自由基功能化，涉及到非定域的烯丙基自由基作为中间体. 这是经典的有机自由基反应, 哪一种通常会产生区域异构体混合物, 在控制化学选择性和区域选择性以及非对映选择性和对映选择性等多选择性方面面临着长期的挑战. 最近, 彼得•张教授及其同事报道了一种通过Co(II)基金属催化(MRC)同时控制分子间自由基丙烯基C-H胺化过程中的多重收敛和选择性的金属方法。. 以Co(II)为基础的金属体系能够在一次催化操作中实现烯丙基C−H键的分子间胺化，具有显著的区域选择性、非对映选择性和对映选择性. 它提供了一条由烯烃同分异构体直接合成有价值的手性α-叔胺的途径.

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木质素是一种具有丰富化学功能的非食用生物质资源.  它为可持续化学合成带来了巨大的希望.  然而，迄今为止，木质素的化学利用是有限的.  这是因为现有的生物质增值过程优先考虑纤维素和半纤维素，并诱导木质素中不稳定键的显著缩合反应, 使得木质素在后续化学合成中难以分解.  此外, 在少数可以分解木质素的例子中, 所得到的材料是复杂组合物的混合物，分离起来非常昂贵.  最近，王教授和牛教授合作解决这一挑战.  他们发现，在温和的条件下，通过光催化方法可以选择性地解聚天然木质素, 从而使不稳定键的缩合反应最小化.  重要的是, 他们表明解聚的程度可以控制，以生产具有所需分子量和化学功能的低聚物, 哪些可以很容易地用于合成共价动态聚合物网络.  由此产生的材料易于回收，是循环经济的一个例子.

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定向进化是一项革命性的技术，它使科学家能够利用进化的力量来创造具有新功能的生物分子. 尽管定向进化已经在简单的单细胞生物如细菌和酵母上取得了很大的成功, 将其扩展到人类细胞仍然很困难. 受到病毒在人类细胞内进化能力的启发, Chatterjee小组利用这种能力在哺乳动物细胞中开发了一种病毒辅助的定向进化策略(VADER). 在本文中, 发表于《太阳城网赌平台》, 作者证明，通过将tRNA的活性与人类病毒(腺相关病毒)的复制联系起来, 在人类细胞中进化出具有更好活性的突变trna是可能的.

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支撑电解质的碱金属阳离子对电催化界面反应的速率和产物选择性有很大影响. 与电极直接接触的碱金属阳离子, 被称为特异性吸附阳离子, 被假设起着核心作用吗. 然而，它们的探测仍然难以捉摸. 在他们的最新进展中. 韦格勒的团队与韦格勒教授合作. 宾夕法尼亚州立大学的Michael Janik, 开发了四甲基铵作为碱金属阳离子在金水界面上分布的振动报告剂. 使用这种方法, 他们发现了光谱证据，证明在二氧化碳到一氧化碳的转化过程中，碱金属阳离子被特异性吸附. 重要的是, 他们确定碱金属阳离子对金的特异性吸附倾向与它们的水化自由能有关. 这是, 碱金属阳离子的水合壳越软, 在一定体积浓度下，其表面覆盖率越高. 太阳城官网进一步表明，CO的生成速率随着电极上特定阳离子吸附量的增加而增加. 结果表明，碱金属阳离子的部分脱水在促进CO2-to-CO还原中起关键作用. 这些见解有望帮助设计具有高催化活性和理想产物选择性的电催化界面.

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在过去的十年里，人们在开发获得手性分子的自由基或离子方法方面付出了巨大的努力. 在不同的太阳城官网对象之间, 手性胺是一类重要的有机化合物，在生物学中有着广泛的应用, 医学, 和材料. 手性胺的对映选择性合成被认为是立体选择性有机合成的基础之一. 为此目的, 用常见的有机氮化合物直接功能化无处不在的碳氢键是最吸引人的方法之一. 然而, C-H胺化策略主要局限于构建特定类型的n -杂环或胺衍生物. 最大化不对称C-H胺化的合成潜力, 彼得•张教授及其同事设想了一种有吸引力的方法，将自由基和离子化学的互补反应结合起来，用于流线型合成功能化手性胺. 他们报道了一种通过将C(sp3) -H胺化的新的对映选择性自由基过程与胺化产物亲核开环的对映特异性离子过程成功地结合起来，从而从现成的醇中立体选择性合成具有各种β-官能团的α-手性胺的一般方法. 除了证明位点选择性, 定向性, 以及离子开环过程中亲核试剂的多样性, 他们开发了第一个对映选择性1的催化自由基过程,Co(II)基金属催化(MRC)的5-C(sp3) -H胺化醇类烷氧磺酰叠氮化物. 为了展示这种结合了自由基和离子的方法的效力, 他们立体选择性地构建了线性和环状分子结构，具有多个连续的立体中心和功能，通常很难或不可能通过现有方法获得.

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众所周知，离子对生物分子组装的动力学至关重要, 尤其是那些含有核酸的. 松散相关的扩散离子对大规模生物分子动力学的精确物理化学贡献仍然是一个突出的挑战. 为了能够定量太阳城官网扩散离子在大规模生物分子组装中的作用, 由莫汉蒂Udayan领导的团队, Ailun表示王, 保罗·C. Whitford和马里亚纳利, 开发了大规模分子动力学模拟技术，明确地描述了全原子(非氢)分辨率和明确的离子，表明该模型准确地预测了实验报道的典型RNA系统的扩散离子分布. 我们通过在Mg2+的生理相关浓度下模拟完整的核糖体模型来证明这种方法的实用性, K+和Cl-离子. 这揭示了扩散离子和组装扩展区域的构象转移之间的直接关系. 进一步, 我们发现扩散离子促进了核糖体对tRNA的远程吸引和招募.

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Wasa及其同事开发了一种对映和非对映选择性方法，用于在各种无环和环醚中相邻的C-H键转化，以生成二氢- 2h -吡喃衍生物. 通过使用手性有机铜催化剂和Ph3COAc的混合物, Wasa的团队发现有可能将烷基醚转化为烯醇醚，然后促进它们与β的立体选择反应,γ不饱和ketoesters. 该催化剂体系对各种刘易斯酸敏感功能单元具有耐受性，并允许快速获得含有C1立体中心的有价值的手性醚产物, C2, 和C3位置. 这些发现表明，手性Lewis酸和原位生成的氢化物受体的适当组合可用于其他稳定的醚基分子的化学和对映选择性功能化, 从而为今后发展立体选择性合成生物相关醚基分子的方法提供了合理的基础, 以及它们后期的功能化.

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在活细胞中特异性地将新型非天然氨基酸(UAAs)结合到蛋白质中的能力为探测和设计蛋白质功能提供了许多方法. 然而, 进入具有不同结构特征的无人机, 真核细胞中表达的蛋白质中可以掺入哪些, 传统上由于难以发展必要的遗传机制而受到限制吗.  为了克服这个限制, Chatterjee小组已经开发出一种方法，可以很容易地设计细菌衍生的酪氨酸-tRNA合成酶/tRNA，将许多新的和有用的uaa整合到真核蛋白中. 这些uaa支持许多应用程序, 如任何重组蛋白的位点特异性标记, 通过光交联或化学交联，共价捕获蛋白质之间的相互作用. 该组还加入了对羧基甲基苯丙氨酸, 哪个模拟翻译后修饰磷酸酪氨酸. 这将使科学家能够太阳城官网酪氨酸磷酸化的影响, 真核蛋白翻译后的重要修饰, 具有前所未有的多功能性.

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手性炔基环丙烷作为常见的亚结构存在于许多重要的天然产物和药物分子中. 除了, 手性炔基环丙烷可作为立体选择性有机合成的有用中间体. 然而，一般和有效的不对称合成方法仍有待开发. 为了应对合成这类有价值分子的挑战，教授 彼得•张 太阳城官网人员提出了一种金属催化的方法，在原位生成α-炔基重氮甲烷中均解激活烯烃的不对称自由基环丙烷化反应. 他们在这篇新论文中报道了Co(II)基金属体系的成功开发，该体系通过相应的磺酰腙在碱存在下的原位生成，对烯烃与α-炔基重氮甲烷的不对称自由基环丙烷化非常有效. 通过对二维对称的手性氨基卟啉配体进行微调, 优化后的Co(II)基催化体系可在室温下高效活化不同α-炔基重氮甲烷，进行多种烯烃的高度不对称环丙烷化反应. 催化自由基法为高收率、高非对映选择性和高对映选择性的手性炔基环丙烷的立体选择性合成提供了一种通用的方法. 他们还提出了详细的计算和实验太阳城官网，提供了几条证据来支持这种Co(II)催化环丙化的潜在逐步自由基机制，该机制涉及一种独特的α-金属关键中间体，该中间体与α-Co(III)-丙基自由基和γ-Co(III)-烯基自由基的两种共振形式相关. 演示了这种新方法的综合应用, 他们已经证明，所得到的对映体富集的炔基环丙烷可以作为不同立体选择转化的有用的手性构件.

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可逆性共价药物具有不可逆性共价药物的优点(高效能和特异性)，因此开发可逆性共价药物备受关注。, 但要避免对目标蛋白进行永久性修饰, 这通常会导致中毒. 开发可逆共价抑制剂的瓶颈在于缺乏修饰重要蛋白质残基的可逆反应. 在最近发表在《太阳城官网》上的一篇论文中. Rahi米. 雷亚, 高建民教授及其同事报道了一种新的蛋白质赖氨酸侧链胺的可逆偶联反应. 具体地说, 设计的化学弹头RMR1在生理条件下容易与赖氨酸侧链胺结合，得到重氮aborine产物. 重氮aborine形成是完全可逆的, 提出了一种新的赖氨酸共价结合机制. 重要的是, 与以前已知的可逆赖氨酸偶联化学相比, 新开发的重氮aborine偶联物表现出较慢的解离动力学. 利用这种独特的反应谱, 该团队为一种重要的酶设计了一系列高效的可逆共价抑制剂, 金黄色葡萄球菌的分选酶, 它已经成为抗葡萄球菌治疗的一个有吸引力的目标. 重组蛋白和活S均能抑制分选酶. 葡萄球菌细胞. 详细的机制太阳城官网不仅揭示了RMR1对分选酶结合的热力学贡献, 还有这种缓慢分离弹头的动能优势, 哪一种会产生长效抑制剂.

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乙烯基塑料的广泛使用使我们的社会发生了革命性的变化, 但由于它们在环境中的积累，也造成了重大的环境挑战. 可降解的乙烯基聚合物是解决这些挑战的有希望的解决方案. 然而, 实现可降解乙烯基聚合物骨架中不稳定官能团的均匀分布仍然具有挑战性. 写在安吉旺特化学国际版上, 牛佳教授和太阳城官网生王文琪、周泽峰报道了一种光催化法制备可降解无规则共聚物的方法. 基于一种叫做自由基开环级联共聚的技术, 他们发现，含有可降解酯基的大环烯丙基砜单体可以与各种丙烯酸酯和丙烯酰胺单体共聚，在整个饲料组成范围内具有接近统一的反应性比. 所得到的乙烯基共聚物具有可调节的可降解基团均匀分布在骨架上的特点, 具有优异的可降解性和材料性能，可与不可降解的乙烯基聚合物相媲美.

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自焚聚合物(SIPs)是一类很有前途的可降解聚合物，它可以在外部刺激下进行触发的从头到尾解聚. 尽管在过去十年中取得了重大进展, 现有的sip仍然受到其化学不稳定性的限制, 毒性, 非最佳材料性能, 以及低效解聚. 写在 安吉旺特化学国际版， 牛佳教授, 博士后袁景松, 太阳城官网生加文·贾尔迪诺报告了一项应对这些挑战的新策略. 他们描述了一种新型的酶SIPs，它采用快速和能量有利的烯烃复分解级联反应来触发解聚. 模型太阳城官网揭示了1,由对戊基苯磺酰胺连接体组成的6-炔基序实现了高效的复分解级联环化. 通过缩聚和迭代指数增长方法制备了包含该基序的SIPs. 这些SIPs在强酸中是稳定的, base, 的亲核试剂, 或者在高温下, 一旦被分解催化剂触发，就可以进行有效和完全的解聚. 使用热响应的第二代Grubbs催化剂，证明了温度触发的酶SIPs解聚, 强调了这些引擎SIPs用作刺激响应材料的潜力. 这篇论文是一篇非常重要的论文.

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自由基级联反应是有机合成中构建天然产物和复杂分子的有吸引力的合成工具. 而非对映选择性自由基级联已经成功地应用于许多重要的转化, 对映体选择性的控制仍然是该领域的一个艰巨挑战. 作为金属催化(MRC)在解决与自由基级联反应相关的基本挑战方面的新应用教授, 彼得•张 太阳城官网人员首次公开了1的自由基级联环化的不对称催化体系,具有重氮化合物的6-炔类化合物，可以立体选择性地构建1-烯基双环[3].1.[0]己烷结构，它们是药物和生物活性化合物中普遍存在的基序. 通过D的微调₂-对称手性氨基卟啉作为支撑配体, Co(II)催化的自由基级联体系可有效地用于1-烯基双环的立体选择性合成[3].1.0]己烷结构, 含有三个连续立体中心的多取代环丙烷-熔融四氢呋喃的, 含两个全碳季中心，产率高，立体选择性好. 另外, 他们提出了计算和实验太阳城官网，阐明了这种新的级联自行车化的潜在逐步自由基机制, 与之前涉及金属卡宾中间体的催化体系有何根本不同. 展示了该Co(II)基自由基级联体系的合成应用, 所得到的对映体富集的环丙烷熔合四氢呋喃在桥头堡上含有三取代的乙烯基，可进一步用于几种立体定向转化.

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水氧化是光合作用的重要第一步, 从水中释放电子和质子用于二氧化碳和固氮反应，并产生双原子氧作为副产物. 尽管经过了几十年的深入太阳城官网, 这种反应的机理至今仍知之甚少, 对于对技术发展至关重要的多相催化剂来说，哪一点尤其正确. 挑战的一个原因是缺乏工具来检查反应，以确定反应物之间的定量关系, 的催化剂, 反应动力学. 为了解决这个问题，王教授和韦格勒迈出了重要的一步. 在最近发表在《太阳城网赌平台》杂志上的一篇论文中，这两个小组进行了合作，并进行了两个观察. 首先，他们利用表面增强红外光谱法确定了关键的反应中间体. 这一发现很重要，因为它清楚地证明了双原子氧形成的化学途径, 这是理解详细机制的关键信息. 第二个, 他们通过改变水的活动观察到一种机械的转换, 这让他们能够探究系统对反应物浓度变化的反应. 这项太阳城官网是第一个改变水浓度的太阳城官网之一，因为以前的太阳城官网总是把它当作一个常数. 这种方法绕过了活性非均相催化剂的浓度难以量化的挑战. 它为水是如何被氧化提供了重要的新见解. 在低驱动力下, the reaction proceeds through a dinuclear mechanism; when the driving force is high, 它变成了单核原子. 太阳城官网结果对理解和改进实用水氧化催化剂具有重要意义. 该项目由美国能源部基础能源科学部的太阳光化学项目资助.

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作为金属催化(MRC)的一种新应用 彼得•张 他的同事最近报道了一种用羰基叠氮化物TrocN3催化不对称烯烃叠氮化的自由基方法. 在常见的有机叠氮化物中, 羰基叠氮化物虽然有可能形成有用的氮基化合物，并具有n -羰基官能团，但尚未被证明是分子间烯烃叠氮化的有效氮源. 这种不发达主要是由于羰基叠氮化物对热和光解重排的高稳定性所带来的众所周知的挑战. 他们描述了手性卟啉的钴(II)配合物是有效的金属催化剂，即使在室温下也能激活TrocN3生成叠氮烷基, 提供手性 N具有优异的对映选择性的高收率-羰基叠氮嘧啶. 这是采用羰基叠氮化物作为氮源的不对称分子间烯烃叠氮化的第一个例子. 此外，还对其潜在的逐步自由基机理进行了详细的计算和实验太阳城官网, 他们已经证明了所得到的N-Troc-aziridines的合成应用，作为其他手性aziridines和各种手性胺衍生物的立体选择性合成的有价值的手性合成物.

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手性环丙基α-氨基酸是一类独特的非蛋白质原性α-氨基酸，在生物学太阳城官网中广泛应用于设计和合成具有限制性构象的新型肽. 作为金属催化(MRC)的一个令人兴奋的新应用 彼得•张 和同事已经报道了一个基于Co(II)的金属体系的成功开发，该体系对脱氢氨基羧酸盐与原位生成的α-芳基重氮甲烷的不对称环丙烷化非常有效. 由最佳的二维对称手性氨基卟啉配体支撑, Co(II)基催化体系适用于α-芳基重氮甲烷和脱氢氨基羧酸盐的广泛组合. 在温和条件下具有较高的产率和优良的对映选择性, Co(II)催化的不对称环丙烷化反应可以直接合成具有(Z)-非对映选择性的α-氨基-β-芳基环丙烷羧酸酯, 与非催化热反应有什么不同. 他们还提出了计算和实验相结合的太阳城官网，揭示了新的Co(II)催化环丙化反应的潜在逐步自由基机制的机理细节. 另外, 结果表明，所得到的对映体富集(Z)-α-氨基-β-芳基环丙烷羧酸酯, 如二肽的高效合成所示, 可以作为设计和制备具有限制性构象的新多肽的有用构建块，这些新多肽可能具有有趣的生物学特性.

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教授的一个太阳城官网小组 小松还的 实验室公开了一种高效的功能化的催化方法 β-氨基C-H键生成富集对映体的δ-氨基羰基化合物. 他们发现，通过使用B(C)的混合物₆F₅)₃ 和一个手性sc基配合物, 有可能将n -烷基胺转化为烯胺，然后促进其与α的对映和非对映选择性反应,β不饱和化合物. 该催化剂体系能够耐受多种Lewis酸敏感功能单元，因此适用于相对复杂(和生物活性)的三烷基胺分子的后期修饰. 机理太阳城官网表明，转化率限制步骤可能是n -烷基胺衍生的亚胺离子异构化成氨铵中间体. 本文所概述的原理表明，非手性有机硼烷和对映纯有机金属催化剂的适当组合可用于化学和对映选择性C-H键功能化, 为后期立体选择性工艺的发展提供了合理的依据 β多功能生物活性胺的功能化.

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生物质可以作为不断消耗的化石燃料资源的替代品. 生物质的可再生特性及其捕获二氧化碳的特性为循环经济提供了可能性. 已经吸引了大量的太阳城官网，使生物质转化为生产各种重要化学品, 特别是生物质柴油和喷气燃料. 与其他化学物质相比, 柴油和喷气燃料通常需要长链碳氢化合物，而这些碳氢化合物不能直接从生物质精炼中获得. 能够从生物质衍生物中获得所需链长度的偶联反应往往效率太低或成本太高，或者两者兼而有之. 王和Niu团队最近开发了一种独特的电化学耦合途径，可能为这一挑战提供解决方案. 使用2-甲基呋喃和3-己烯-2,5-dione, 它们都是生物质衍生物, 作为模型化合物, 这两个团队表明，反应性的2-MF自由基可以很容易地通过电化学产生. 经偶联和一步加氢脱氧制得支链烷烃4-乙基壬烷, 自由基在反应周期结束时再生，开始一个新的反应周期. 平均, 一次电化学电子转移可以产生47个分子的最终产物, 法拉第效率为4,700%. 这个反应的唯一副产物是氢. 这一新的发展突出了电化学触发反应的力量，并可能在广泛的反应中找到应用.

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教授 彼得•张 及其同事最近报道了一种催化自由基方法，该方法通过Co(II)基金属催化，对控制羧酸酯与有机叠氮化物的分子间C-H胺化的对映选择性和反应活性非常有效. 该自由基过程成功的关键在于通过对d2对称手性氨基卟啉配体的远端取代基进行微调，使Co(II)-金属催化剂采用袋状手性环境. 结果是, 它最大化了两个底物和催化剂之间的几种非共价相互作用的协同相互作用, 包括多重氢键和π堆积相互作用以及范德华力. 在一起, 这些有吸引力的弱作用力使催化剂口袋内的两个反应底物靠近，并将它们定向成适当的构象，以促进立体选择性C-N键的形成. 这种非共价相互作用策略提供了一种可能普遍适用于控制分子间自由基反应的反应活性和对映体选择性的解决方案. 结果表明，Co(II)催化了分子间C-H胺化反应, 哪个在温和条件下以碳氢底物作为限制试剂, 表现出广泛的底物范围和高化学选择性, 提供有效途径，有价值的手性氨基酸衍生物具有高对映选择性. 他们还提出了系统的机制太阳城官网，揭示了Co(II)基C-H胺化的潜在逐步自由基途径的工作细节.

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核糖体是活细胞中合成蛋白质的重要生物分子机器, 其功能是通过核糖体结构的多次大规模重排和内部tRNA的穿越来实现的. 最近，一个由教授领导的团队 莫汉蒂Udayan、保罗·C教授. 美国华福,博士. 马里亚纳利, 太阳城官网生ellen 王和本科生Kelsey Walak对核糖体中tRNA的P/E杂交态形成过程提供了新的见解. 通过使用明确表示所有非氢原子的模型进行分子动力学模拟, 得到了120多个自发跃迁, tRNA分子在大亚基的P和E位点之间移位. 从模拟来看, 预测了具有tRNA的核糖体的多个中间体，这与实验鉴定的tRNA杂交形成的特征一致. 能量景观技术被应用于识别控制核糖体生物动力学的分子因素, 据报道，核糖体上的六残基立体门控制这一过程，并发现限制tRNA的P/E杂交态形成. 门状区域的亚埃结构扰动可以以数量级的变化改变过程的动力学. 精确定义的门状残基代表一个可行的治疗靶点, 可以用来控制核糖体和tRNA运动的功能动力学. 这些结果建立了核糖体结构与其大规模构象动力学之间的关系.

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一个由教授领导的太阳城官网小组 小松还 开发了一种有效的对映选择性活化方法 aC-H键生成丙基胺，并在 美国化学学会杂志. 该小组发现，通过使用B(C)的混合物₆F₅)₃ 而有机铜配合物，可以从 N-烷基胺和L_n炔基硅烷铜-炔基配合物. 该催化剂体系可耐受多种刘易斯酸敏感官能团，因此适用于复杂(和生物活性)三烷基胺分子向其衍生的丙胺的后期转化. 机理太阳城官网表明，换手限制步骤发生在(F)之前₅C₆)₃b催化的碳氢化合物抽象，而(F₅C₆)₃在炔烃并入反应条件下，b催化碳氢提取是一个不可逆过程. 他们在论文中概述的原理表明，非手性有机硼烷和手性有机金属催化剂的适当组合可以用于化学和对映选择性的C-H键激活, 为后期立体选择性过程的进一步发展提供了合理的框架 a-生物活性胺的功能化.

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邻硫酸化是广泛存在于生物活性分子中的重要化学密码，在多种细胞信号转导过程中起着重要作用. 最近，助理教授 贾妞妞太阳城官网生刘超和博士后杨沧杰开发了一种新的方法 O-氟磺酸芳基和硅烷化脂肪醇之间通过硫(VI)氟交换(SuFEx)反应进行磺化. 系统优化了氟磺酸芳基的电子性能, 他们展示了在不同位置携带硫酸盐二酯的各种复杂分子的可扩展合成, 包括单糖, 二糖, 氨基酸, 和类固醇. 硫酸盐二酯中芳基掩蔽基团的选择性水解和氢解得到相应的o -硫酸产物，收率很高. 该策略为o -硫酸盐生物活性化合物的合成提供了有力的工具

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将温室气体转化为可再生燃料:在这份报告中，一个由教授组成的团队 杰弗瑞一个. 拜尔教授, 曾家光(Frank, 太阳城官网生托马斯·雷德, 和本科生Enric Adillon描述了一个多组分催化剂系统，其中多个复杂催化剂被称为金属有机框架(MOF)的多孔晶体材料隔离。. 这个系统被用来转化二氧化碳, 化石燃料燃烧产生的废物, 和氢, 光催化分解水可以得到什么, 对甲醇. 不像气态氢, 甲醇是一种可行的液体燃料，可以更容易地适应当前的能源基础设施. 由于采用了多组件策略, 该催化剂体系在较低温度下表现出比以往报道的任何催化剂体系都高的活性. 使用MOF宿主避免了两个过渡金属配合物之间的不相容性，并允许催化剂回收, 这一反应的其他已知催化剂中哪些是不常见的. 多组分催化剂体系还揭示了甲醇产物参与三步反应序列第二步反应的自催化特性. 这些结果说明了mof中隔离的多种催化剂是如何从一系列化学反应中受益的复杂转化. 预计将同样的策略应用于其他化学转化可以导致新的和意想不到的反应流形.

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实现催化剂控制的选择性是催化剂设计的一个重要原则. 一个由教授领导的团队 Shih-Yuan刘 太阳城官网生张元哲在设计的催化剂存在下实现了炔的第一个反选择氰硼化反应. 化学. Int. Ed. 2020, 59, 15928-15932. [10.1002 / anie.202005882]). 这种转化提供了一个重要的四取代烯基腈基序在位-, 区域和非对位选择方式, 它的效用在Satigrel的合成中得到了体现, 抗血小板聚集剂. 成就的关键是发展1,4-氮杂核糖基联芳膦配体, 在反应过程中与钯(0)源发生κ2-P-η2-BC结合模式形成催化活性物质. 该催化剂可在机械上独特的外球氧化加成反应中使底物与氯正丁硼烷协同作用, 是什么导致了观察到的选择性.

阅读下面的文章 安吉旺特化学国际版.

铃木-宫浦交叉耦合:在这份报告中，教授 杰弗瑞一个. 拜尔 太阳城官网生Michael Crockett和Alex和er Wong展示了设计一种由β -二氯胺酸配体支撑的铁基催化剂的能力，用于各种烷基卤化物和未活化的芳基硼酯之间的反应. 用于类似转化的最先进的催化剂依赖于有毒的镍基催化剂，并且相对于药学上相关的底物具有有限的范围. 这项工作允许使用高活性无毒的铁基配合物. 高催化活性导致底物范围广泛，包括叔烷基卤化物和杂芳香硼酯. 机制实验表明，铁基催化剂得益于β -二氯胺酸配体支持低配位和高还原性铁酰胺中间体的倾向, 在Suzuki - Miyaura交叉偶联反应所需的转化步骤中，哪些是非常有效的. 这些发现代表了铁催化偶联反应领域的重大进展，并将成为组装具有生物活性的小分子的有力工具.

阅读下面的文章 安吉旺特化学，国际版.

过冷的液体离平衡很远. 人们可以使用各种实验探针来测量它的性质，从介电和单分子光谱到核磁共振和光散射. 这些实验表明，有一些普遍的性质，如扩散和粘度如何作为温度和压力的函数. 由于进入过冷液体动力学模型的构型熵在实验上难以量化，因此这些普遍特征无法用统计力学描述. 相反，对这种液体测量的是它的多余熵. 构型分数将过剩与构型熵联系起来.

一个由教授领导的团队. 莫汉蒂Udayan太阳城官网生王艾伦，博士后A. 巴特拉伊已经解决了一个长期存在的问题，在过冷液体. 这些太阳城官网人员发现，测量动态变量的时间相关函数的长时间衰减的Kohlrausch拉伸指数参数与构型分数之间存在着深刻的联系. 太阳城官网人员利用这种联系来预测玻璃形成液体中的构型分数. 计算结果与实验数据吻合较好.

阅读本文 物理化学学报B.

的 经济的实验室 设计了一种高效的区域选择性氘标记 b-氨基C-H键在各种生物活性分子中. 通过实施B(C)的合作行动₆F₅)₃ 和 N在-烷基胺催化体系中，它们表明有可能转化成 N将-烷基胺类药物化合物转化为相应的烯胺类药物, 同样的催化剂体系可以从丙酮-生成标记剂d₆. 在这项工作中概述的原理涉及到胺类药物转化为胺类及其与原位生成的亲电伙伴的反应, 为候选药物的后期修饰提供一个新的合理框架. 这方面的太阳城官网正在进行中.

阅读下面的文章 美国化学学会杂志.

在超高真空条件下，柔性C₈₀H₃₀ 在我们实验室合成的弯曲纳米石墨烯在Cu(111)表面自组装成如图所示的显著六边形晶格. 导致这种模式的分子间键依赖于CH••••的相互作用. 这种自组装的超分子多孔网络说明了负弯曲纳米碳形成规则的同手性结构域的潜力. 我们的发现来自太阳城网赌平台化学家的三方合作, 名古屋大学, 以及瑞士联邦材料科学与技术实验室.

阅读下面的文章 美国化学学会杂志 2019, 141, 13158-13164.

直接有限公司₂ 通过电化学等方法进行的还原不仅因其技术含义，而且因其所代表的科学挑战而引起了极大的关注. 如何引导人们对期望产品的反应是一个根本性的重要挑战. 教授 Dunwei王 他的团队最近报告了一种实现CO高选择性的新方法₂ 电化学还原CO. 关键的促成因素是独特的盐中水电解质体系，其中H₂O浓度, 因此析氢, 能因高浓度盐的强溶剂化而被大大抑制吗. 更重要的是，盐包水电解质提供了一个调整H的机会₂O浓度用于CO的电动力学太阳城官网₂ 减少, 一个对理解详细机制至关重要的参数，但以前很难改变. 以Au为模型催化剂平台，反应速率与H的关系为0阶₂O浓度, 强烈提示电子转移(ET), 而不是协调质子电子转移(CPET), 从电极到吸附的CO₂ 为速率决定步骤(RDS). 这些结果为CO的机理理解提供了新的思路₂ 电化学还原. 它也为其他催化系统的未来太阳城官网奠定了基础, 也, 这将为机械太阳城官网提供一个新的维度₂O浓度.

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作为金属催化(MRC)在发展立体选择性自由基过程中的最新应用教授, 彼得•张 和同事最近披露了催化自由基C-H胺化的一种新的不对称诱导模式. 通过采用桥接手性卟啉作为配体, 他们已经证明这种新的不对称诱导模式在Co(II)-催化1中是可行的,磺胺酰叠氮化物的5-C-H自由基胺化反应生成张力5元环磺胺, 对映体的控制已被证明是困难的. 他们进一步证明了不对称诱导的程度和感觉可以通过使用具有相同手性构建块但具有不同腔环境的卟啉配体来系统地控制. 这些太阳城官网导致了一对类似的Co(II)基催化剂的成功开发, 它的不同之处仅在于远端烷基桥的长度和远端非手性取代物在支撑配体中的位置, 对映发散性自由基C-H胺化通过精确地提取R)或pro-(S)在同一亚甲基单位中的氢, 然后是在氮中心产生的自由基中间体的立体均溶取代. 对映发散性胺化提供了一种简单的合成工具，以高收率获得所需胺化产物的两种对映体，并具有优异的对映选择性.

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电化学双层的结构对电催化过程的反应选择性有很大影响. 目前人们感兴趣的许多电催化过程都涉及多个质子和电子的转移. 例子包括氮、硝酸盐和二氧化碳的电催化还原. 这些工艺对所需产品的选择性往往很差. 提高反应选择性, 了解电极/电解质接触处的界面环境如何控制反应路径是至关重要的. 到目前为止，这种认识还没有得到充分的发展. 在他们最新的进展中，教授 马提亚Waegele 和他的太阳城官网生李静怡, 乡里, 和Charuni Gunathunge的太阳城官网表明，界面水与临界表面中间体的氢键对于一氧化碳电催化还原成乙烯是必不可少的, 一个典型的多质子/电子转移过程. 采用一系列季烷基铵阳离子, 该团队系统地调整了电化学双层的结构. 微分电化学质谱法(dem), 它们表明乙烯是在甲基存在的情况下产生的₄N⁺ 和乙₄N⁺ 而不是在丙基中形成₄N⁺-和丁基₄N⁺-含电解质. 为了理解这些发现, 太阳城官网小组用表面增强红外吸收光谱(SEIRAS)探测了电化学双层的结构。. 使用这种技术, 他们证明，在两个较大的存在下，界面水与表面吸附的CO的分子间相互作用被破坏, 更多的疏水性(丙基4 N)⁺ ,丁₄N⁺ ). 这一观察结果表明，这种相互作用对乙烯的形成至关重要. 这种机制的见解有望帮助开发具有高产物选择性的电催化界面.

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在预定义位置精确标记具有多个不同实体的蛋白质的能力对于许多跨学科应用是非常理想的. 非规范氨基酸(ncAA)的共翻译位点特异性结合能够精确地将独特的反应性化学功能放置到蛋白质中, 哪些可以随后使用化学选择性生物偶联反应进行标记. 由副教授带领的团队 阿布Chatterjee 太阳城官网生James Italia开发了一种策略，可以将三种不同的ncaa特异地结合到重组蛋白中. 此外, 该团队使用这种策略将三种不同的功能特异地结合到蛋白质(叠氮化物)中, 一个cyclopropene, 5-羟基吲哚), 哪一种可以通过三种不同的相互正交的生物偶联反应独立地进行高选择性标记. 选择性地将三种不同的标签引入一种蛋白质的能力将促进许多强大的应用, 包括用于复杂生物物理太阳城官网的不同探针的附件, 以及先进的基于蛋白质的治疗和诊断方法的合成.

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作为金属催化(MRC)在发展立体选择性自由基过程中的最新应用教授, 彼得•张 和同事最近报道了第一个通过Co(II)基金属催化实现高对映选择性的不对称催化体系,6 c (sp³)在中性和非氧化条件下磺胺酰叠氮化物的-H胺化. 他们描述了Co(II)配合物的一种结构优化 D₂-对称手性氨基卟啉能有效催化不对称1,6- c (sp)³) -H自由基胺化，即使在室温下也是如此, 生成六元环磺胺，产率高，对映选择性好. 除了苯基C(sp³) - h债券, 他们证明了基于Co(II)的冶金系统能够胺化广泛的底物, 包括烯丙基的, 丙炔, 非活性, 甚至是缺电子的C(sp)³) - h债券. Co(II)催化的C-H胺化的其他特征包括显著程度的官能团耐受性和不同寻常的化学选择性. 得到了光学活性的六元环磺胺，这很有趣 N-本身的杂环, 可以很容易地转化为合成有用的1吗,3-二胺完全保留了原来的对映性.

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实现对合成聚合物序列的控制被广泛认为是聚合物化学领域的“圣杯”, 在催化方面有前景的应用, 分子识别, 数据存储, 和生物仿生. 一个由助理教授领导的团队 贾妞妞 博士后杨沧杰和BC大学本科生詹姆斯·弗林也开发了一种简便的方法来生成序列调节的合成聚合物. 他们的方法是基于两种正交点击化学的结合, CuAAC和SuFEx反应, 导致多分散的序列控制聚合物和单分散的序列定义低聚物在高收率和序列复杂性. 这项工作代表了对CuAAC和SuFEx点击反应正交性的第一个系统太阳城官网，并展示了正交点击反应如何用于方便地获取广泛的序列调节聚合物.

这项工作最近发表在 安吉旺特化学国际版.

Mg的重要性²⁺ 紧凑rna稳定性的反作用力已得到广泛认可, 最近的几项太阳城官网旨在描述Mg的特征²⁺ 与折叠的RNA分子结合. 但溶液环境对RNA动力学的影响是其可塑性的基础，由于难以解决跨越大范围空间和时间尺度的运动模式，因此尚未理解. 一个由教授领导的团队. 莫汉蒂Udayan教授,. Jose N Onuchic博士. Heiko Lammert和太阳城官网生allen 王对折叠的58核苷酸核糖体RNA片段与离子环境之间的强相互作用特征提供了新的见解，离子环境导致RNA快速改变其构象的能力.

太阳城官网人员表明，58mer rRNA在溶液中形成了一种复杂的聚合物, 由RNA组成，由波动的离子和水组成. 该团队确定了所有溶剂物种的稳定相互作用和耦合动力学, 增强RNA快速改变构象的能力. 动力学不仅仅是由RNA决定的，而是由这个综合的超分子系统共同塑造的.

太阳城官网人员通过原子分辨率显式溶剂分子动力学模拟确定了RNA附近离子和溶剂化水在所有结合位点停留时间的空间和时间分布. 长寿命的外球体结合位点长时间锚定局部离子RNA环境以抵抗波动. 动态偶联将RNA与二价和单价金属阳离子和水连接在一起，形成了共享的局部甚至全局模式的溶剂化球.

这项工作的一个重要意义是，太阳城官网人员提供了58-mer rRNA片段的集体和局部动力学模式的详细见解，这些模式构成了其在溶液环境中结构适应的基础. 这项工作强调了外球对RNA动力学的离散离子效应的重要性.

阅读《太阳城官网》上的文章，DOI 10.1021 / acs.jpcb.8b06874

教授 小松还 还有博士后尚明, 太阳城官网生Jessica Chan, 分钟曹, 张业金，王奇帆, 本科生Brennan Cook和太阳城官网员Sebastian Torker报道了n -烷基胺和α的对映选择性结合策略,β不饱和化合物, 在氧化还原中性条件下进行, 并通过看似竞争的路易斯酸的协同作用来促进, B(C₆F₅)₃ 和一个手性Mg-PyBOX复合物. 采用这种方法进行反应设计，种类繁多 β可以合成-氨基羰基化合物, 完全原子经济, 通过立体选择反应 原位 生成了对映体富集的mg -烯酸酯和合适的亲电试剂.

这项工作发表在 美国化学学会杂志 [doi: 10.1021 /江淮.8b06699].

将水分解成氢和氧可以构成人工光合作用装置的基础，最终可以为家庭和企业提供电力. 然而, 催化剂, 包括那些用来“劈开”水的, 这两种方法是否有效，但价格昂贵且不稳定, 或者是负担得起且稳定的, 但效果不太好. 现在,教授. Dunwei王他的团队和合作者在《太阳城官网》杂志上报告了一种真正两全其美的新催化剂.

在可再生能源储存中，寻找能够分解水的理想材料是一个长期存在的问题. 在这个过程中经常使用催化剂来帮助反应发生. “均相”分子溶解在反应溶液中，通常具有活性和选择性. 然而，它们在某些应用程序中不能很好地工作，因为它们不稳定且昂贵. 与此形成鲜明对比的是, “非均相”催化剂是稳定的固体, 可回收，使用方便, 但它们通常不是很活跃或有选择性. 波士顿大学领导的太阳城官网小组提出，他们可以通过生产一种混合材料来接近理想的催化剂.

太阳城官网人员开发了一种新的杂化催化剂，由铱双核多相催化剂(DHCs)附着在氧化钨基体上制成. 他们发现，连接DHC分子的末端而不是侧面，可以使催化剂发挥最佳性能. 太阳城官网人员表示，这种首创的材料可能是替代太阳能储存或人工光合作用的重要一步.

链接到文件: http://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscentsci.8b00335

作为一种将官能团引入聚合物主链的有效方法, 然而，由于缺乏环应变，现有的开环聚合技术对大环单体的应用有限. 一个由助理教授领导的团队 贾妞妞 还包括博士后黄汉初和BC本科生孙伯涵和黄英姿，他们旨在克服这一挑战. 他们设计了一种基于烯丙基烷基砜的开环触发器，可以通过自由基级联反应挤出二氧化硫并产生烷基自由基进行可控聚合. 他们进行了系统的太阳城官网，将反应条件与聚合物分子量和分子量分布相关联，以实现良好的控制. 这种由自由基级联引发的开环聚合方法的多功能性通过第一次大环单体的自由基嵌段共聚得到进一步证明, 并将可降解的功能整合到聚合物骨架中. 这项工作最近发表在 美国化学学会杂志 (J. Am. 化学. Soc., 2018, 140 (33), pp 10383–10384).

将二氧化碳转化为有用的液体燃料是解决日益减少的化石燃料资源的一种有吸引力的方法. 用于这些工艺的非均相催化剂要么反应条件恶劣，要么产物选择性差. 均相催化剂的可回收性较差，并且容易因气体进料中的毒物而失活. 教授的合作工作 杰弗瑞一个. 拜尔 和 弗兰克Tsung 在他们的联合太阳城官网生李哲辉和汤姆·雷德的带领下，他们最近将一种用于二氧化碳加氢的均相催化剂转化为一种催化剂结构，这种催化剂结构在均相和非均相催化剂之间表现出混合行为. 在《太阳城官网》的一份报告中, 该团队利用了一种溶剂依赖性解离配体交换过程，这种过程发生在被称为金属有机框架(mof)的多孔三维晶体中，以封装能够催化将二氧化碳转化为甲酸盐的分子过渡金属配合物. 不像它的同类, “开孔封装”隔离了催化活性位点，使混合催化剂更容易回收，更不容易发生催化剂中毒. 该工艺的成功为通过均相催化剂和多孔框架的变化开发各种均相/非均相杂化材料打开了大门. 这项工作最近发表在 美国化学学会杂志.

CH的选择性氧化₄ 是生产高价值工业化学品的重要过程，如CO或CH₃OH. 光催化方法在实际应用中具有很大的前景，但太阳城官网较少. 最近 教授. 王 和 教授. Waegele 报告在这方面取得了重大进展. 太阳城官网生李伟，何达, 以及加州大学河滨分校和耶鲁大学的其他合作者, 成功演示了选择性CH₄ 具有高产率CO的光氧化反应. 他们成功的关键是控制CH的激活₄ 而不会过度氧化生成一氧化碳₂. 详细的实验和计算太阳城官网强调了相邻Ti位点对TiO的协同效应的重要性₂ 催化剂具有独特的选择性. 该太阳城官网不仅为选择性CH提供了一条新的途径₄ 氧化，但也为其他多相催化如CO提供了重要的启示₂ 减少.

通过量子化学计算 Haeffner教授 太阳城官网了一种新的不含过渡金属的烯烃二硼化反应的分子机制. 计算太阳城官网表明，该反应可以通过四种不同的非协调路径A进行, B, C和D取决于用的是哪种溴化试剂. 这些新发现可能指导这一重要化学转化的进一步方法开发. 下面显示的是沿着这些途径的能量有利的过渡结构，它们控制着b2 pin 2和丙烯之间高度立体选择性的syn -二硼化反应的立体化学.

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开发靶向抗生素的高通量平台

使用广谱抗生素不太理想，因为它不可避免地加速了细菌对抗生素的耐药性，也可能对人体微生物群造成损害. 在理想的情况下, 一种是用靶向抗生素来治疗感染，这种抗生素可以专门根除引起感染的病原体. 这方面的进展一直受到开发针对不同细菌种类的靶向基序的困难的阻碍. 由副教授组成的联合太阳城官网小组在《太阳城官网》上发表了这篇报道 健民高 (化学)和 蒂姆·范·奥皮宁 (生物学)开发了一个高通量平台，可以快速识别感兴趣的细菌的分子探针. 这个新平台建立在噬菌体展示的基础上，这是一种创建和筛选肽库的策略. 尽管噬菌体展示功能强大，但它在很大程度上仅限于天然氨基酸的多肽. 在当前出版物中, 作者试图通过结合动态共价结合基序来扩大噬菌体展示的化学空间. 化学修饰噬菌体文库的筛选揭示了耐甲氧西林金黄色葡萄球菌和耐粘菌素鲍曼不动杆菌的有效和选择性探针, 都是重要的细菌病原体. 该团队进一步证明，通过将一种通用毒素与这些细菌靶向分子连接起来，可以制造出靶向抗生素. 这种方法应该适用于广泛的细菌性病原体, 为开发靶向抗生素铺平了道路.

凯利一个. 迈克尔·麦卡锡. Kelly, Kaicheng Li, Samantha Cambray, Azade S. Hosseini,  蒂姆·范·奥皮宁, 高建民*, “噬菌体展示的动态共价结合基序使靶向抗生素的开发变得容易,” J. Am. 化学. Soc. DOI: 10.1021 /江淮.8b02461.

http://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b02461

可转换催化:在本报告中， 杰弗里·A教授. 拜尔, 王敦伟教授, 太阳城官网生苗奇和董奇演示了如何改变铁基聚合催化剂的反应性 原位 通过施加电流. 利用电势作为拨动开关, 在含有两种单体混合物的反应容器中，可以选择性地聚合丙交酯和环氧环己烯. 结果是, 可以合成嵌段共聚物, 其中这种共聚物的顺序由所施加的电势决定. 这些发现标志着聚合物化学家朝着创造类似天然生物聚合物的可编程聚合物序列的长期目标取得了重大进展, 比如蛋白质, 复合碳水化合物, 和DNA.

阅读美国化学学会杂志上的文章，DOI: 10.1021 /江淮.8b02171

作为一种理论能量密度最高的电化学储能技术, 锂氧电池已经被太阳城官网了二十多年. 然而，该公司公布的业绩仍远低于预期. 进展缓慢的一个重要原因是缺乏稳定的电解质. 因为系统中氧的高反应性, 没有已知的有机电解质满足稳定性要求. 寻找合适的电解质体系仍然是锂氧电池太阳城官网中一个突出的挑战. 为了纠正这一缺陷， 王敦伟教授 他的团队表明，这个问题可以通过使用不含有机溶剂的盐包水电解质系统来解决. 在本质上, 电解质由超浓缩LiTFSI(21摩尔浓度的锂二(三氟甲烷磺酰)亚胺)组成。, 其中h2o分子被锁在离子上，对期望的放电产物Li 2o或其他氧表现出很少的反应性. 定性和定量的产品分析都支持在WiS系统中不形成可测量的副产品. 碳阴极, 与有机电解质相比，WiS电解质可大大提高70次以上的循环性能. 当用稳定的无碳材料Ru/TiSi 2代替碳阴极时 , 锂氧电池可运行300次. 该结果为定量产品检测的锂氧电池性能设定了新的基准. 它还为未来的优化奠定了基础，以实现锂氧电池作为稳定电池的全部潜力, 大容量电化学储能技术.

出现在 化学，第4卷.

自由基环化是构建环状结构的一种强有力的策略. 传统的自由基环化, 哪一个是以自由基加成为关键步骤的, 需要使用不饱和底物. 作为金属催化(MRC)合成应用领域的最新太阳城官网成果 张彼得教授, 由太阳城官网生王勇和文鑫领导, 已经证明了一种不同的自由基环化模式，可以使用饱和的碳氢化合物底物. 他们开发了一种新的基于Co(II)的金属体系，该体系可以催化激活脂肪族重氮化合物进行各种C(sp 3) -H键的对端选择性自由基烷基化, 允许有效地构建手性吡咯烷和其他有价值的5元化合物. 除了化学选择性和区域选择性, 这种新的自由基环化具有官能团耐受性和杂芳烃相容性. 这种替代的自由基环化策略提供了一种新的反合成模式，通过C - h和C=O元素结合形成C - C键，从现成的线性醛中制备五元环分子.

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天然产物是检验新化学方法的效用和激发新转化发展的重要试验场. 在这种情况下， Morken实验室 是否从事天然产物烯醇酯的构建, 从帕劳的海绵中分离出的一种中等细胞毒性化合物. 太阳城官网生刘迅(现为博士).D. Incyte制药公司太阳城官网科学家), Scott Mlynarski(目前在Astra Zeneca)和博士后孙春瑞(现在在默克)利用Morken实验室最近开发的催化硼基反应完成了天然产物的候选立体异构体的会聚合成. 将候选结构的光谱数据与报道的真实天然产物的光谱数据进行比较，揭示了天然化合物可能的立体结构.

手稿发表于 有机的信 (2018, 20, 1898-1901; doi: 10.1021 / acs.orglett.8b00439)

王氏集团 领导了一项国际合作，开发了一种新的多相催化剂，用于太阳能水分解应用. 催化剂由两个Ir原子作为活性位点组成. 它代表了这种具有明确原子结构的催化剂的第一个例子之一. 大多数其他高性能多相催化剂的活性中心定义不清. 为了纠正这一缺陷， 王组太阳城官网生赵燕燕从Ir分子催化剂[Ir(pyalc)(H₂O)₂(μ-O)]₂²⁺ 同型二聚体)并将其固定在Fe上₂O₃ 表面. 随后的光化学处理被发现剥离了所有的有机配体，得到仅由H稳定的Ir- o - Ir二聚体₂O, OH -和表面O. 为了太阳城官网结构, 作者使用了一套表征工具, 包括像差校正的TEM, x射线吸收光谱和漫反射红外傅立叶变换光谱. 独特的结构得到了明确的证实. 重要的是，Ir- o - Ir催化剂表现出较高的太阳水氧化活性. 明确的结构使作者能够提出反应机理, 由DFT计算证实的. 这为多相催化剂的制备和太阳城官网打开了一扇新的大门，可以直接受益于均相催化的知识. 耶鲁大学也参与了这项太阳城官网, 塔夫斯大学, 加州大学欧文分校, 先进光源, 清华大学和南京大学.